Zagallo var kantmaður í brasilíska landsliðinu sem vann HM tvisvar í röð árin 1958 og 1962. Hann þjálfaði svo meistaralið Brasilíu á HM árið 1970, lið sem af mörgum er talið það besta í sögunni og hafði innanborðs leikmenn á við Pele, Jairzinho og Carlos Alberto.
Síðasti heimsmeistaratitill sem Zagallo lyfti á loft var árið 1994 sem aðstoðarþjálfari Brasilíu undir stjórn Carlos Alberto. Hann átti eftir að stýra liðinu aftur til úrslita sem aðalþjálfari á HM 1998, en þurfti að lúta í lægra haldi fyrir Frakklandi.
Andlát hans var tilkynnt á Instagram reikningi þjálfarans.
Við færsluna er skrifað: „Tryggur faðir, ástkær afi, umhyggjusamur tengdafaðir, áreiðanlegur vinur, sigursæll atvinnumaður og frábær manneskja. Mikil fyrirmynd. Föðurlandsvinur sem skilur eftir arfleifð mikilla afreka.“
